中文字幕av久久爽一区-中文区中文字幕免费看-精品国产青草久久久久福利-久久无码免费鲁丝片-亚洲日本成本人在线观看-久久国产视频原创-中国老头老太婆bbw视频-六十路の高齢熟女が中文在线播放-人妻无码中文字幕一区二区三区-国产AV激情久久无码天堂

?
行業(yè)熱詞:遼寧輕鈣、沈陽輕鈣、沈陽輕質(zhì)碳酸鈣、沈陽輕鈣廠家、沈陽輕鈣粉廠家、沈陽輕質(zhì)碳酸鈣生產(chǎn)廠家

全國咨詢熱線:18033783859

24小時服務熱線:139-3318-3307

供應輕鈣: 首頁 >> 新聞中心 >> 其他
其他
鹽水和CO2共利用生產(chǎn)碳酸氫鈉:改進索爾維方法的比較
更新時間:2023-03-13 熱度 158℃

  鹽水和CO2共利用生產(chǎn)碳酸氫鈉:改進索爾維方法的比較

  本工作研究了碳酸氫鈉的生產(chǎn),結(jié)合鹽水和碳捕獲、利用和封存(CCUS)的共同利用。采用改進的索爾維工藝可以消除傳統(tǒng)索爾維工藝中氨的使用。本研究比較了添加Ca(OH)2、KOH和NH4HCO3三種緩沖添加劑對改性的影響。這些工藝的有效性,使用兩種質(zhì)量的鹽水(海水淡化和含水層),根據(jù)產(chǎn)生的NaHCO3的純度進行了比較。結(jié)果發(fā)現(xiàn),使用Ca(OH)2不能產(chǎn)生高純度的NaHCO3,而NH4HCO3和KOH表現(xiàn)較好。采用NH4HCO3的海水淡化方法可以得到高純度的NaHCO3,其次是使用KOH,形成的主要副產(chǎn)物是Na2CO3。進行地球化學建模是為了深入了解反應的碳酸化(在反應器中)和沉淀(在烘箱中)行為。它很好地預測了礦物相的沉淀,盡管動力學可能會阻礙一些飽和固體先溶解。目前的研究表明,準確的表征對于準確評估改進的索爾維工藝的成功至關(guān)重要。利用QXRD和SEM分析,輔以地球化學建模,有助于更好地了解NaHCO3的形成過程。對各種鹽水的進一步研究可以為生產(chǎn)它們的地質(zhì)固碳和海水淡化工業(yè)提供更好的利用。

  1. 簡介

  氣候變化是由全球變暖和溫室氣體排放(如人類活動導致的二氧化碳(CO2)排放)造成的自然循環(huán)不平衡引起的[1,2,3]。二氧化碳通常由燃燒化石燃料排放,并與其他幾個工業(yè)過程有關(guān)。碳和氧原子之間存在雙價鍵,這種雙價鍵具有CO2氣體的穩(wěn)定性和惰性,因此具有熱力學穩(wěn)定性。這使得它的激活很難轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品[4]。另一方面,二氧化碳也被用作生產(chǎn)幾種工業(yè)燃料和產(chǎn)品的源材料[5,6,7,8]。大氣中二氧化碳的濃度已經(jīng)超過400ppm,目前的全球勢頭顯示出其達到更危險水平的趨勢。由于人類活動,二氧化碳排放正在導致海洋酸化和全球變暖。二氧化碳的釋放正在擾亂海洋生態(tài),并對珊瑚造成巨大的破壞。在目前的情況下,我們需要更快地應對氣候危機,比如脫碳。脫碳加強了向低碳活動過渡的重要性,包括清潔能源轉(zhuǎn)換和每一項工業(yè)活動的可持續(xù)性。在過去的幾年里,人們對碳捕獲、利用和儲存(CCUS)技術(shù)越來越感興趣,該技術(shù)不僅可以限制二氧化碳在大氣中的釋放,還可以通過利用和儲存碳酸鹽產(chǎn)品來降低其濃度。通過捕獲和利用大氣中的二氧化碳來生產(chǎn)增值材料,從而為實現(xiàn)綠色能源和環(huán)境的可持續(xù)目標鋪平了道路。

  工業(yè)燃燒釋放的二氧化碳可以傾倒到地質(zhì)構(gòu)造中,如深而大的鹽水含水層,永久儲存它[13,14,15]。對于深層鹽水含水層[16],估計的二氧化碳封存能力被認為是巨大的。在CO2注入階段,CO2氣體與鹽水混合,由于密度差,CO2溶解的鹽水向含水層底部[17]移動。對于深層含水層,這一階段是穩(wěn)定的;然而,問題發(fā)生在含水層較小、較淺的地區(qū)。為了注入二氧化碳,需要從淺層去除鹽水流,因此需要后續(xù)利用。

  目前CCUS的方法多種多樣[18,19,20,21],其中利用化學溶劑進行碳捕獲是一項很有前途的技術(shù)[22]。液態(tài)氨(NH3)[23]和胺(固定在固體載體上或在水溶液中)[24]是*常用的溶劑。水氨由于其經(jīng)濟的化學成本、相對較低的再生溫度和腐蝕性[25]被認為是一種可行的CO2捕獲解決方案。液態(tài)氨的使用不僅有助于利用鹽水捕獲二氧化碳,而且還有助于通過基于氨的索爾維工藝[26]生產(chǎn)可重復使用的碳酸鹽,如小蘇打(如反應(1)所示)和純堿(通過加熱小蘇打)。

  NaCl + NH3 + CO2 + H2O→NaHCO3 + nh4cl (1)

  在好處的同時,索爾維工藝也有一些缺點,其中氨的存在是主要的缺點,因為它被認為是一種健康和環(huán)境危害[21]。暴露在高濃度的氨中會對鼻子、皮膚和喉嚨造成嚴重傷害。它還可引起呼吸道灼燒,從而可能導致呼吸系統(tǒng)衰竭[27]。因此,已經(jīng)進行了一些研究來修改索爾維工藝以取代氨的使用[21,28,29,30,31]。

  El-Naas等人研究了用氫氧化鈣Ca(OH)2[12]代替氨來改進索爾維工藝,如反應(2)所示。他們研究了操作參數(shù)如水pH值、反應溫度和反應化學計量對CO2捕獲和鈉去除效率的影響。他們聲稱,在20°C和pH大于10的條件下,改進的索爾維工藝的二氧化碳去除率為99%,而傳統(tǒng)的索爾維工藝在類似條件下的二氧化碳捕集率為86%。他們還指出,改進后的工藝脫除了35%的鈉,而傳統(tǒng)工藝的脫除率為29%。

  2NaCl + 2CO2 + Ca(OH)2→CaCl2 + 2nahco3 (2)

  在另一項研究中,Mourad等人研究了氫氧化鉀KOH在單一工藝[31]中對二氧化碳捕獲和鹽水處理的索爾維工藝的修改作用。反應機理如反應(3)所示。他們研究了KOH對pH值、離子還原、CO2捕獲效率的作用,以及在20°C和1 L/min氣體流速下獲得的產(chǎn)物類型。對于在化學計量條件下和溶解度極限以下的KOH/鹽水混合物,記錄了0.31g CO2/g KOH的CO2吸收,同時產(chǎn)生小蘇打和氯化鉀晶體[31,32,33]。兩項參考研究對二氧化碳利用的索爾維工藝進行了改進;但是,由于缺乏或不能很好地代表XRD或SEM數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)分析是值得懷疑的。由于數(shù)據(jù)可疑,本研究旨在確保參考研究中的方法確實有效,同時也研究了(NH)4HCO3作為緩沖添加劑在改進的Solvay工藝中的作用[12,31]。該研究將有助于了解(NH)4HCO3在索爾維工藝中消除NH3的潛在用途,并表明反應結(jié)束時預期產(chǎn)物的形成質(zhì)量。

  NaCl + CO2 + KOH→NaHCO3 + kcl (3)

  本研究采用改進的索爾維法,利用CO2和鹽水加速碳酸化工藝生產(chǎn)沉淀碳酸氫鈉NaHCO3。*近有人提出用Ca(OH)2[12]和KOH[31]作為緩沖添加劑合成NaHCO3。研究了這兩種方法對形成NaHCO3質(zhì)量的評價。本工作的新穎之處在于使用另一種緩沖添加劑(NH4)HCO3對Solvay工藝進行修飾,然后將所得產(chǎn)物與其他Ca(OH)2和KOH方法進行比較。本研究還使用了地球化學建模,這是一種對(NH4)HCO3和*近參考研究中研究的反應的重要而強大的技術(shù)[12,31],以確認使用不同方法生成相同期望產(chǎn)物的可能性。研究中配制并使用了海水淡化鹽水和含水層鹽水兩種鹵水。本研究的結(jié)果將產(chǎn)生使用鹽水捕獲二氧化碳的新想法,同時避免使用氨。

  2. 材料與方法

  2.1. 材料

  鹵水的制備是實驗的第一步。配制了兩種鹵水:海水淡化裝置鹵水和含水層鹵水。海水淡化鹽水通常被丟棄在海洋中,而含水層鹽水通常被移除,為增值活動創(chuàng)造空間。在本研究中使用這兩種鹵水的基本原理是它們在碳捕獲、利用和封存工業(yè)中得到更好的利用。用于鹵水制備和實驗的化學物質(zhì)為氯化鈉NaCl (Fisher Scientific純度≥90%)、氫氧化鎂Mg(OH)2 (Fisher Scientific純度≥95-100%)、氧化鈣CaO (Acros Organics純度≥98%)、氫氧化鈣Ca(OH)2 (Acros Organics純度≥97%)、氫氧化鉀KOH (Fisher Scientific純度≥85-100%)、硫酸、碳酸氫銨(NH4)HCO3 (Acros Organics純度≥98%)。兩種鹵水均用超純水(18.2 MΩ·cm)制備。海水淡化鹽水只使用NaCl制備,而含水層鹽水是用多種組分(Na+, Mg2+, Ca2+, K+, Cl -, SO42 -,根據(jù)Mourad et al.[31])的混合物制備的,兩者的總鹽度均為73,517 mg/L(相當于1.258摩爾NaCl)。

  實驗1和實驗2考察了用Ca(OH)2合成NaHCO3。實驗1中鹽水(nacl當量)與Ca(OH)2的摩爾濃度為2:1,實驗2為1:1。這兩個實驗傾向于重現(xiàn)El-Naas等人[12]中指出的結(jié)果。實驗3和實驗4以KOH為原料,鹵水(nacl當量)和KOH摩爾濃度比例分別為2:1和1:1。這兩個實驗結(jié)合了Mourad等人[31]中NaHCO3產(chǎn)生的想法。這四個實驗結(jié)果和地球化學模擬的結(jié)果可以確定沉淀NaHCO3的質(zhì)量。Solvay工藝的另一種改進是使用NH4HCO3作為緩沖添加劑。實驗5和實驗6分別使用摩爾濃度比為2:1和1:1的NH4HCO3鹽水。由于所有這些緩沖添加劑都在研究中以消除NH3的使用,比較這六個實驗的結(jié)果將表明哪種緩沖添加劑產(chǎn)生的NaHCO3質(zhì)量更好,這將有助于設計這種綜合方法的可行性。

  反應物混合物在加壓料漿反應器中加入CO2氣體,達到反應條件和停留時間后,對料漿進行過濾,得到固體沉淀物。對于缺乏碳酸沉淀物的實驗,濾液被放置在烘箱中,為沉淀物的形成提供條件,并研究蒸發(fā)條件是否會導致目標礦物的過飽和和沉淀。

  2.2. 實驗和建模設置

  實驗是在加壓料漿碳酸化反應器中進行的,加壓料漿碳酸化反應器是一種能夠處理高溫高壓的攪拌間歇反應器。將500ml超純水(18.2 MΩ·cm)倒入由鉻鎳合金(Parker Autoclave Engineers (Erie, PA, USA))制成的1l螺栓封閉壓力容器中。固體成分被添加到反應器中進行各自的實驗。使用一個CO2氣瓶(體積99%)將反應器加壓到45巴,同時使用一個冷卻器將反應物冷卻到5°C。用inconol制造的直葉渦輪葉輪以200轉(zhuǎn)/分的速度攪拌加壓容器中的混合物,在規(guī)定的條件下進行反應4小時。反應時間結(jié)束后,容器減壓,使用濾紙(Whatman (Maidstone, UK) 2 V 150 mm(1202-150))從漿液中回收固體。如果在任何情況下沉淀的產(chǎn)品都沒有保留在過濾器中,那么濾液在105°C的烘箱中干燥24小時,這通過水的蒸發(fā)導致鹽的過飽和和沉淀。每次實驗后的XRD分析揭示了后續(xù)的礦物成分,從而衡量了NaHCO3合成實驗的成功程度。

  地球化學建模是一種分析技術(shù),它利用計算機模擬和數(shù)學模型來預測地殼、海洋和大氣中化學元素和化合物的行為。礦物的溶解和沉淀、氣體和流體的運動以及不同化學種類之間的反應是地球化學模擬的重要特征。使用Geochemist’s Workbench (GWB)軟件包對實驗進行建模,如圖1所示。建模條件的設定是為了表明通過加壓漿液反應器,然后在烘箱中干燥,*后回收固體顆粒的實驗條件。也就是說,該模型預測了反應器內(nèi)碳酸沉淀的形成(可以通過過濾恢復),以及只有將濾液放入烘箱中進行水蒸發(fā)后才會形成的碳酸沉淀,從而導致所有鹽的沉淀。將每個建模場景與實驗結(jié)果進行比較,以獲得對合成方法的機制理解,這些方法或多或少有效或完全無效。

  晶體13 00470 g001 550利用鹽水和CO2生產(chǎn)NaHCO3的示意圖。

  2.3. 分析測試

  對于從各自實驗中回收的所有固體的相鑒定,進行了x射線衍射(XRD)分析。在分析之前,所有固體都被研磨,用杵和臼將任何聚集的顆粒脫團,然后壓在一個腔中。然后將每個樣品裝入設備(Malvern Panalytical (Almelo, the Netherlands) Empyrean XRD衍射儀)的反射-透射旋流器中。為了進行分析,每個樣品被輻照20-60分鐘,并使用軟件包Data Viewer和HighScore Plus (Malvern Panalytical (Almelo, Netherlands))進行數(shù)據(jù)分析、峰識別和Rietveld細化。掃描電子顯微鏡(SEM)也被用于對沉淀固體的形態(tài)有一些見解。圖1說明了利用鹽水和使用各種緩沖添加劑的CO2生產(chǎn)NaHCO3的原理圖。

  3.結(jié)果與討論

  本研究的目的包括研究綜合方法,利用來自不同工業(yè)的二氧化碳排放,同時穩(wěn)定固體和水廢物,以生產(chǎn)有價值的產(chǎn)品。*近很少有研究指出了用Ca(OH)2和KOH作為緩沖添加劑來改進索爾維工藝生產(chǎn)NaHCO3的方法[12,31]。然而,這些研究缺乏可靠的工具來分析實驗的成功,如XRD和SEM分析。本研究考察了這些緩沖添加劑的作用,以及NH4HCO3在修飾索爾維工藝中的作用。使用XRD和SEM技術(shù)可以更好地表征該過程,而地球化學建模將有助于理解實驗結(jié)束時回收的固體的沉淀行為。Na2CO3的三個主峰分別為30.15°、38.00°、35.24°[34],相對強度依次為100、90、25,依次為30.06°、34.47°和28.97°;Na2CO3的三個主峰依次為100、70、60。

  圖2分別是利用海水淡化和含水層鹵水進行的6次碳酸化實驗(如圖1所示)得到的固體產(chǎn)物的XRD衍射圖。對實驗1的XRD譜圖進行分析,發(fā)現(xiàn)Ca(OH)2對NaHCO3的合成完全沒有促進作用。在Ca(OH)2加壓料漿碳酸化反應中使用脫鹽鹽水會產(chǎn)生方解石(CaCO3)作為主要產(chǎn)物,以及一些未參與反應的鹽鹽(NaCl)反應物。對于含水層鹵水,未反應的反應物Ca(OH)2和NaCl占大部分,表明Ca(OH)2合成NaHCO3的能力失效。實驗2將緩沖添加劑(Ca(OH)2)的摩爾濃度增加到鹽水濃度的1:1。結(jié)果并沒有受到這一變化的主要影響,在所有情況下,主要產(chǎn)物都是副產(chǎn)物CaCO3,而不是所需的產(chǎn)物NaHCO3。

  晶體13 00470 g002 550從分別使用海水淡化裝置和含水層鹽水進行的六次碳酸化實驗中獲得的固體產(chǎn)品的XRD圖。目標礦物的三個主要峰,即拿錳礦(黑色三角形)和鈉鐵礦(灰色菱形)。

  實驗3研究了利用苛性鉀(KOH)合成NaHCO3的可能性。海水淡化鹽水的XRD結(jié)果(圖2)顯示,主要產(chǎn)物為NaHCO3和Na2CO3,同時發(fā)現(xiàn)了少量KCl。使用含水層鹵水,生成NaHCO3和Na2CO3,反應副產(chǎn)物為CaCO3和熱亞硫酸鹽(Na2CO3·1.5H2O)。在實驗4中,KOH的摩爾濃度增加到鹽水的1:1。這種變化沒有產(chǎn)生任何NaHCO3,相反,氯化鉀(鉀鹽)和碳酸鈉(鈉酸鹽)分別在海水淡化和含水層鹽水的沉淀物中占主導地位。因此,以KOH作為緩沖添加劑的改進Solvay工藝具有合成NaHCO3的潛力,但必須在優(yōu)化的KOH與鹽水比下。在使用鹵水類型比較時,海水淡化鹵水在NaHCO3生成方面優(yōu)于含水層鹵水。

  實驗5以NH4HCO3作為反應緩沖添加劑,采用改進的Solvay工藝研究了NaHCO3的合成過程。實驗6增加鹽水中緩沖添加劑的摩爾濃度,比例為1:1。這兩個實驗是本研究中以NH4HCO3作為緩沖添加劑合成NaHCO3的新課題。對合成產(chǎn)物的XRD分析(圖2)表明,反應的主要產(chǎn)物是NaHCO3,副產(chǎn)物是鈉酸鹽。因此,實驗5和6使用海水淡化鹵水為NaHCO3合成提供了*可行的反應途徑,其次是實驗3的海水淡化鹵水反應,然后是實驗6的含水層鹵水反應。實驗5的含水層鹽水反應表明,Na2CO3的反應途徑普遍多于NaHCO3的合成,而實驗6中NH4HCO3的摩爾濃度增加,反應途徑發(fā)生改變,NaHCO3的生成量大于Na2CO3。這種XRD分析在先前的參考研究中缺失[12,31],因此本研究結(jié)果說明了回收固體的礦物學表征的價值。

  通過Rietveld衍射圖分析發(fā)現(xiàn),通過所研究的實驗和鹽水形成各種固體沉淀物的定量XRD分析(QXRD)如表1所示。只有在淡化鹽水樣品中鑒定出的礦物質(zhì)對兩組樣品進行了定量,即含水層鹽水沉淀物中含有未被定量的烤箱沉淀物中的額外鹽,其額外峰可以在圖2中看到(例如,實驗4含水層鹽水樣品)。NaHCO3的合成以實驗5和實驗6為主,其次是實驗3。NaHCO3沉淀后Na2CO3沉淀明顯。其余實驗均無法合成NaHCO3。XRD數(shù)據(jù)揭示了其原因,表明反應物在反應中沒有發(fā)揮活性(堿土金屬氫氧化物和堿土氯化物的存在表明)或在NaHCO3形成之前析出其他固體(其他堿土和堿土金屬碳酸鹽的析出證明)。

  表1。獲得的沉淀物的礦物成分(wt%),由HighScore Plus中的Rietveld精制確定。對于每個樣品,基于已識別/定量礦物的組合,值總和為100wt %。

  表格

  對實驗1、3、5中使用淡化鹽水和含水層鹽水制備的產(chǎn)品進行SEM分析。實驗2、4、6中緩沖添加劑的摩爾濃度是實驗1、3、5的兩倍,因此,利用掃描電鏡(SEM)分析了僅主要含有nahcolite的添加劑-lean樣品(表1),以了解合成粉體的形貌,如圖3所示。

  圖3。實驗1(上)、實驗3(中)、實驗5(下)與海水淡化鹽水(左)和含水層鹽水(右)得到的粉體的SEM圖像;根據(jù)XRD分析定量的數(shù)量,礦物相按遞減順序排列(表1)。

  實驗1的海水淡化鹽水案例(圖3的左上角)產(chǎn)生CaCO3,可以用小圓形顆粒表示。方形晶體代表未反應的NaCl。實驗1的含水層鹽水中有未反應的Ca(OH)2和NaCl顆粒,它們將填充其圖像(如圖3右上方所示)。有立方、六角形和圓形顆粒的混合物。六邊形結(jié)構(gòu)表示Ca(OH)2的存在,而立方晶體表示未反應的NaCl的存在。很少有小的圓形顆??梢员砻鰿aCO3的存在。這些結(jié)果與XRD分析結(jié)果相吻合。NaHCO3和Na2CO3具有單斜晶體結(jié)構(gòu)。圖3中間兩幅圖中長圓柱形顆粒的存在可以代表實驗3中NaHCO3和Na2CO3顆粒的存在。由于海水淡化和含水層鹽水案例的產(chǎn)品成分差別不大,圖3右中的圖像似乎是左中圖像的近距離視圖。這兩幅圖像中的立方形狀結(jié)構(gòu)代表了一些KCl晶體的存在。實驗3的含水層鹽水版本也代表了一些小的球形結(jié)構(gòu),表明CaCO3顆粒。同樣,圖3底部的兩張圖像表征了實驗5中NaHCO3和Na2CO3顆粒的存在,顆粒呈不規(guī)則的長形。NaNO3具有三角形和菱形晶體結(jié)構(gòu),在這些圖像中,一些矩形結(jié)構(gòu)可以表明它的存在。之前的參考文獻研究沒有采用SEM分析對回收的固體進行表征[12,31]。結(jié)合這種掃描電鏡分析可以幫助衡量修改索爾維工藝生產(chǎn)NaHCO3的成功。結(jié)果表明,使用Ca(OH)2作為緩沖添加劑,不能產(chǎn)生高質(zhì)量的NaHCO3,而KOH和NH4HCO3沉淀NaHCO3。

  所調(diào)查實驗的地球化學建模(如圖1所示)是為了深入了解NaHCO3的沉淀狀態(tài)(圖4)。礦物的飽和指數(shù)(SI)提供了關(guān)于它是處于沉淀狀態(tài)還是溶解狀態(tài)的信息。SI為負表示溶解狀態(tài),SI為正表示沉淀狀態(tài)。實驗1和實驗2的SI為負,無論是在反應器中還是在干燥器中,都表明NaHCO3會溶解。這一信息通過XRD實驗分析得到驗證,因為所得到的產(chǎn)物中不存在NaHCO3。其余實驗的干燥階段(即3、4、5和6)表明NaHCO3將沉淀,如綠色虛線所示。對于實驗3、5和6,這個信息是正確的,因為在烤箱中干燥后發(fā)現(xiàn)了NaHCO3。然而,實驗4在干燥后實驗上沒有顯示出任何合成的NaHCO3,而地球化學模型預測有。這可能是由于反應動力學可能阻礙一些飽和鹽先于其他鹽沉淀,而地球化學模型預測其與其他鹽一起沉淀。由于含水層鹽水溶液的組成復雜,地球化學模擬預測還會形成幾種額外的鹽。預測其中一部分在反應器碳酸化過程中析出(即CaMg(CO3)2、CaSO4?H2O和MgCO3),另一部分在烘箱干燥后析出(即Na2SO4、K2SO4和CaSO4)。這些額外的鹽中有一些作為圖2含水層鹽水樣品衍射圖的次要組成部分出現(xiàn),但如上所述在表1中沒有定量。這樣做的一個原因是為了避免在文獻中有時看到的混淆,在文獻中,意外的沉淀被認為是產(chǎn)物,而實際上,它們是不希望看到的副產(chǎn)物??傊?,地球化學模擬是碳酸化和干燥沉淀反應的充分預測指標,既可用于篩選反應條件的熱力學可行性,也有助于確認表征結(jié)果,如XRD的礦物學和SEM的形貌。

  4. 結(jié)論

  本工作研究了使用各種緩沖添加劑來改進用鹽水和CO2氣體合成NaHCO3的索爾維工藝。它研究了使用Ca(OH)2和KOH緩沖添加劑獲得的沉淀物的組成,如文獻中報道的,并使用NH4HCO3,如本工作中提出的。工藝和鹽水的有效性通過XRD數(shù)據(jù)的Rietveld分析定量衡量,定性使用SEM分析,其中SEM通過可視化所獲得的固體產(chǎn)物的大小,形狀和形態(tài)表明工藝和鹽水的定性影響,并在理論上通過使用實驗條件的地球化學建模,給出了不同條件下NaHCO3 SI值,為觀察效果提供了熱力學依據(jù)。先前報道的方法沒有提供任何礦物學、形態(tài)學或熱力學分析,這使得這些研究結(jié)果令人懷疑。在目前的工作中,XRD和SEM分析清楚地表明,NaHCO3不是由Ca(OH)2和KOH作為緩沖添加劑產(chǎn)生的,因為該過程遭受了其他碳酸鹽、氯化物和氫氧化物的嚴重共沉淀。這些分析結(jié)果與地球化學模擬結(jié)果一致,除非將溶液在烘箱中干燥,以誘導NaHCO3和其他鹽飽和,否則無法預測NaHCO3的析出。以Na2CO3為主要副產(chǎn)物,采用NH4HCO3作為緩沖添加劑,在低溫高壓條件下生產(chǎn)出質(zhì)量*高的NaHCO3,符合傳統(tǒng)的使用NH3的索爾維工藝。模擬海水淡化鹽水的NaHCO3純度高于含水層鹽水,這與含水層鹽水中NaHCO3的SI較低相一致,說明有利于其他沉淀。擬議的廢物共同利用方法有可能通過使用鹽水來減少二氧化碳排放,同時產(chǎn)生有價值的產(chǎn)品。

      作者的貢獻:

  Conceptualization, J.W., and R.M.S.; methodology, A.A., C.E.M., and R.M.S.; investigation, A.A., C.E.M., and L.G.T.C.d.M.; writing—original draft preparation, A.A., C.E.M., and J.W.; writing—review and editing, R.M.S.; supervision, R.M.S.; project administration, R.M.S.; funding acquisition, J.W., and R.M.S. All authors have read and agreed to the published version of the manuscript.

      參考文獻:

  Miao, E.; Du, Y.; Wang, H.; Xiong, Z.; Zhao, Y.; Zhang, J. Experimental study and kinetics on CO2 mineral sequestration by the direct aqueous carbonation of pepper stalk ash. Fuel 2021, 303, 121230. [Google Scholar] [CrossRef]

  Kongboon, R.; Gheewala, S.H.; Sampattagul, S. Greenhouse gas emissions inventory data acquisition and analytics for low carbon cities. J. Clean. Prod. 2022, 343, 130711. [Google Scholar] [CrossRef]

  Leahy, S.; Clark, H.; Reisinger, A. Challenges and prospects for agricultural greenhouse gas mitigation pathways consistent with the Paris agreement. Front. Sustain. Food Syst. 2020, 4, 69. [Google Scholar] [CrossRef]

  Chen, Y.; Liu, C.; Guo, S.; Mu, T.; Wei, L.; Lu, Y. CO2 capture and conversion to value-added products promoted by MXene-based materials. Green Energy Environ. 2022, 7, 394–410. [Google Scholar] [CrossRef]

  Jiang, S.; Shi, R.; Cheng, H.; Zhang, C.; Zhao, F. Synthesis of polyurea from 1,6-hexanediamine with CO2 through a two-step polymerization. Green Energy Environ. 2017, 2, 370–376. [Google Scholar] [CrossRef]

  Centi, G.; Perathoner, S.; Salladini, A.; Iaquaniello, G. Economics of CO2 utilization: A critical analysis. Front. Energy Res. 2020, 8, 567986. [Google Scholar] [CrossRef]

  Li, N.; Mo, L.; Unluer, C. Emerging CO2 technologies for construction materials: A review. J. CO2 Util. 2022, 65, 102237. [Google Scholar] [CrossRef]

  Valluri, S.; Claremboux, V.; Kawatra, S. Opportunities and challenges in CO2 utilization. J. Environ. Sci. 2022, 113, 322–344. [Google Scholar] [CrossRef]

  He, M.; Sun, Y.; Han, B. Green Carbon Science: Scientific Basis for Integrating Carbon Resource Processing, Utilization, and Recycling. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 9620–9633. [Google Scholar] [CrossRef]

  Brachert, T.C.; Corrège, T.; Reuter, M.; Wrozyna, C.; Londeix, L.; Spreter, P.; Perrin, C. An assessment of reef coral calcification over the late Cenozoic. Earth-Sci. Rev. 2020, 204, 103154. [Google Scholar] [CrossRef]

  Elavarasan, R.M.; Pugazhendhi, R.; Irfan, M.; M-Popa, L.; Khan, I.A.; Campana, P.E. State-of-the-art sustainable approaches for deeper decarbonization in Europe—An endowment to climate neutral vision. Renew. Sustain. Energy Rev. 2022, 159, 112204. [Google Scholar] [CrossRef]

  El-Naas, M.H.; Mohammad, A.F.; Suleiman, M.I.; Musharfy, M.A.; Al-Marzouqi, A.H. A new process for the capture of CO2 and reduction of water salinity. Desalination 2017, 411, 69–75. [Google Scholar] [CrossRef]

  Hameli, F.A.; Belhaj, H.; Dhuhoori, M.A. CO2 Sequestration Overview in Geological Formations: Trapping Mechanisms Matrix Assessment. Energies 2022, 15, 7805. [Google Scholar] [CrossRef]

  Sun, Y.; Payton, R.L.; H-Majumder, S.; Kingdon, A. Geological Carbon Sequestration by Reactive Infiltration Instability. Front. Earth Sci. 2020, 8, 533588. [Google Scholar] [CrossRef]

  Liu, S.; Liu, T.; Zheng, S.; Wang, R.; Sang, S. Evaluation of carbon dioxide geological sequestration potential in coal mining area. Int. J. Greenh. Gas Control 2023, 122, 103814. [Google Scholar] [CrossRef]

  Soong, Y.; Howard, B.H.; Hedges, S.W.; Haljasmaa, I.; Warzinski, R.P.; Irdi, G.; McLendon, T.R. CO2 Sequestration in Saline Formation. Aerosol Air Qual. Res. 2014, 14, 522–532. [Google Scholar] [CrossRef]

  Alexander, D.; Boodlal, D. Evaluating the effects of CO2 Injection in Faulted Saline Aquifers. Energy Procedia 2014, 63, 3012–3021. [Google Scholar] [CrossRef]

  Ma, P.; Huang, Q.; Yang, Y.; Ji, R.; Li, S. Simultaneous investigation of coal ignition and soot formation in two-stage O2/N2 and O2/CO2 atmospheres. Fuel 2022, 314, 122808. [Google Scholar] [CrossRef]

  Singh, R.; Tripathi, K.; Pant, K.K. Investigating the role of oxygen vacancies and basic site density in tuning methanol selectivity over Cu/CeO2 catalyst during CO2 hydrogenation. Fuel 2021, 303, 121289. [Google Scholar] [CrossRef]

  Li, B.; Zheng, C.; Xu, J.; Lv, Q.; Shi, D.; Li, Z. Experimental study on dynamic filtration behavior of liquid CO2 in tight sandstone. Fuel 2018, 226, 10–17. [Google Scholar] [CrossRef]

  Cormos, A.-M.; Dinca, C.; Petrescu, L.; Chisalita, D.A.; Szima, S.; Cormos, C.-C. Carbon capture and utilisation technologies applied to energy conversion systems and other energy-intensive industrial applications. Fuel 2018, 211, 883–890. [Google Scholar] [CrossRef]

  Goto, K.; Kazama, S.; Furukawa, A.; Serizawa, M.; Aramaki, S.; Shoji, K. Effect of CO2 Purity on Energy Requirement of CO2 Capture Processes. Energy Procedia 2013, 37, 806–812. [Google Scholar] [CrossRef]

  Bai, H.; Yeh, C. Removal of CO2 Greenhouse Gas by Ammonia Scrubbing. Ind. Eng. Chem. Res. 1997, 36, 2490–2493. [Google Scholar] [CrossRef]

  Stünkel, S.; Drescher, A.; Wind, J.; Brinkmann, T.; Repke, J.-U.; Wozny, G. Carbon dioxide capture for the oxidative coupling of methane process—A case study in mini-plant scale. Chem. Eng. Res. Des. 2011, 89, 1261–1270. [Google Scholar] [CrossRef]

  Yeh, C.; Bai, H. Comparison of ammonia and monoethanolamine solvents to reduce CO2 greenhouse gas emissions. Sci. Total Environ. 1999, 228, 121–133. [Google Scholar] [CrossRef]

  El-Naas, M.H.; Al-Marzouqi, A.H.; Chaalal, O. A combined approach for the management of desalination reject brine and capture of CO2. Desalination 2010, 251, 70–74. [Google Scholar] [CrossRef]

  Carson, P.; Mumford, C. Hazardous Chemicals Handbook; Library of Congress Cataloguing in Publication Data; Butterworth-Heineman: Oxford, UK, 2002; Available online: http://ccc.chem.pitt.edu/wipf/Web/HCH (accessed on 31 January 2023).

  Setayeshmanesh, T.; Parivazh, M.M.; Abbasi, M.; Osfouri, S.; Dianat, M.J.; Akrami, M. Reducing the Environmental Impacts of Desalination Reject Brine Using Modified Solvay Process Based on Calcium Oxide. Sustainability 2022, 14, 2298. [Google Scholar] [CrossRef]

  Whang, Q.; Li, Z. A modified Solvay process with low-temperature calcination of NaHCO3 using monoethanolamine: Solubility determination and thermodynamic modeling. AlChE J. 2019, 65, e16701. [Google Scholar] [CrossRef]

  Mourad, A.H.; Mohammad, A.F.; Al-Marzouqi, A.H.; El-Naas, M.H.; Al-Marzouqi, M.H.; Altarawneh, M. CO2 capture and ions removal through reaction with potassium hydroxide in desalination reject brine: Statistical optimization. Chem. Eng. Process. Process Intensif. 2022, 170, 108722. [Google Scholar] [CrossRef]

  Mourad, A.H.; Mohammad, A.F.; Altarawneh, M.; Al-Marzouqi, A.H.; El-Naas, M.H.; Al-Marzouqi, M.H. Effects of potassium hydroxide and aluminum oxide on the performance of a modified solvay process for CO2 capture: A comparative study. Int. J. Energy Res. 2021, 45, 13952–13964. [Google Scholar] [CrossRef]

  Mourad, A.H.; Mohammad, A.F.; Al-Marzouqi, A.H.; El-Naas, M.H.; Al-Marzouqi, M.H.; Altarawneh, M. KOH-based modified Solvay process for removing Na ions from high salinity reject brines at high temperatures. Sustainability 2021, 13, 10200. [Google Scholar] [CrossRef]

  Mourad, A.H.; Mohammad, A.F.; Al-Marzouqi, A.H.; Altarawneh, M.; Al-Marzouqi, M.H.; El-Naas, M.H. Carbon dioxde capture through reaction with potassium hydroxide and reject brine: A kinetics study. Int. J. Greenh. Gas Control 2022, 120, 103768. [Google Scholar] [CrossRef]

  Barthelmy, D. Mineralogy Database. 2014. Available online: http://webmineral.com/ (accessed on 23 February 2023).


 

?
  • 聯(lián)系人:焦經(jīng)理
  • 手機:139-3318-3307
  • 電話:18033783859
  • Q Q:489498777
  • 郵箱:489498777@qq.com

地址:河北省石家莊市井陘縣鈣鎂工業(yè)區(qū)

Copyright ? 2019 河北博華化工科技有限公司 All Rights Reserved. 冀公網(wǎng)安備13010402002411號

冀ICP備2023005132號-1 XML地圖

六月婷婷综合| 人妻一区二区三区视频| 人人摸人人干| 久久直播国产| 97人人射| 鸡巴插逼视频| 人妻少妇久久中文字幕一区二区 麻豆 | 人人操人人干xxx| a久久| 欧美亚洲色图另类国产| 六月丁香啪啪| 操逼操网| 欧美黄色片AAAAA| 麻豆国产精品午夜视频| 人人操AV| 中国探花熟女| 欧美一级黄色18片免费看| 色九区| 日韩免费看黄片| 涩综合导航| 亚洲图片偷拍视频区| 懂色中文一区二区三区 | 日本岛国黄色网址| 人人射人人操人人摸| 欧美真人抽搐一进一出gif| 最新日产中文在线麻豆| 岛国黄色短视频| 亚洲天天做日日做天天谢日日| 欧美性生活综合| 日韩操逼HD| 五月激情在线| 色色色色电影网| 粉嫩av在线一区二区| 老司机深夜18禁污污网站| 俺去也婷婷| 国产又操| 操逼啊啊啊91| 国产做?爰片久久毛片?片美国| 欧美大波激情xxxx| 激情无码日韩| 精品一区二区人妖| 人人色人人操在线| 久久亚洲AV无码白度| 色999五月色| 综合激情婷婷| 久久激情网| 国产树林里野战在线看| 亚欧国产无码精品在线| 另类图片欧美激情综合| 黄视频免费| 中文字幕日韩精品久久| 国产精品ⅴ无码大片在线看.| 极品销魂美女一区二区| 黄色在线网站| 国产 丝袜 欧美中文 另类| 亚州AV无码国产精品| 亚洲一卡2卡3卡4卡乱码网站 | a'v在线资源| 欧美呦呦性爱| 熟女人妻一区二区三区| 99热这里只有精品99| 日韩午夜啪啪视频| 国产久久成人| 亚洲av影院在线观看| 啊视频在线| 久久在线观看免费视频| 色综合久久久久| 91被操| 97在线观看播放视频| 手机看片1025| 高清国产成人无码| 婷婷丁香久久| 大香蕉强奸乱伦| 欧美色五月| 黑人精品XXX一区一二区| 国产白嫩漂亮KTV在线| 国产 日韩 另类 视频一区爱| 九九伊人网| 久久精品国产AV一区二区三区| 亚洲国产尤物yw在线观看| 国产日本久久免费精品| 久久精品欧美一区二区三区不卡| 亚洲熟女乱色一区二区三区 | a片久久久久久久久久久久 | 国产 日韩 另类 视频一区爱| 麻豆这里只有精品| 免费啪啪av| 日韩成人免费电影| 人人操,操人人| 精品久久无码午夜福利| 女人天堂av在线播放| 3d成人精品一区二区| 中文字幕精品探花视频| 牛黄色久午久| 男女真人网18| 深夜国产一区二区三区在线看| 青娱乐淫乱1314| 久久亚洲av成人无码国产| 五月天综合在线| 国产熟女完整版中字| 欧洲性爱无码区| 国产精品熟女丝袜一区二区| 日韩性爱1级片视频| 99婷婷一区二区| 五月婷婷综合网| 激情五月天丁香社区| 国产精品久久久久久亚洲色欲| 色青青久久影视| 九九无码视频| 亚洲五月婷| 岛国精品视频在线观看| 激情久久久| 欧美日韩激情无码专区| 国产精品无码在线| 丁香色五月 97干| 久久久成人国产精品无码| 另类 日韩 熟女| 无码丰满熟妇一区二区浪潮AV| 国产一国产一级毛片古装| 大香蕉五月天| 91av熟女人妻| 中文字幕日韩人妻视频一区二区三区| 日韩欧美中文日韩欧美色| 午夜激情成人在线观看| 国产久久av| 99久久久无码国产精品性男| 性做久久久久久免费观看软件| 精品毛片久久久精品毛片| 黄色高清无码无码破解免费暗网| 日本福利二区视频| 性爱久久| 自怕偷自怕亚洲精品| 欧美黑人精品在线播放| 99操视频| 久久久久九九九| 色青青久久影视| yw尤物av无码点击进入麻豆| 免费强奸av| 亚洲成人在线播放| 2017人人操,人人摸| 九九视频黄色片| 欧美强奸乱| 色婷婷丁香五月| 亚洲中文字幕熟女| 激情综合二| 五月婷在线| 夜夜草天天| 国产激情在线观看| 国产极品精品美女视频| 欧美性爱五月天| 93人人操人人| 日韩国产精品人妻无码久久久| 一区不卡在线观看av| 国人欧美精品一区二区| 黄色片A级一区二区三区| 秋霞免费AV| 国产精品com| 在线国产福利网址导航| 欧美一区二区一级岛国大片| 国产精品老师| 国产综合网站在线播放 | 国产精品亚洲免费| 丰满人妻一区二区三区四区| 中国一级特黄大片护士| 日欧操屄| 午夜成人爽爽爽爽A片李冰冰| 少妇干B| 欧美性生活男人的天堂| 亚洲色久| av资源在线播放天堂| 波多野42部无码喷潮在线观看 | www.久久久久| 日韩欧美性爱电影在线观看| 午夜黄色免费在线观看| 久久香蕉综合一本到3atv| A一区片| 凹凸视频在线一区二区| 人人摸人人入| 亚洲 欧美 制服 另类 自拍| 伊人热综合| 亚洲天堂久久久久久粉红视频| 乱伦系列一区二区| 国产成人自拍视频在线| 久久久97| 国产黄色视频久久| 波多野结衣一级视频| 翔田千里无码一区| 国产午夜福利电影免费在线观看| 国产精品白丝在线播放| 日婷婷| 国产91av在线播放| 美国一区二区三区视频| 国精精品无码一二三区水多多| 国产成人无码啪| 国产一区在线观看无码AV| 天天谢天天干| 俺去俺来也在线www| 国产精品午夜高潮呻吟久久av| 久久亚洲AV成人精品无码| 操逼网站视频漫画国产| 日本韩国国产精品一区| 熟女这里只有精品6| 成人性爱av.com| 青娱乐久久艹| 免费无码婬片AAAA片直播色戒| 国产无码精品无码| 久久99人妖视频国产| 柠檬AV导航| 岛国片在线观看视频亚洲| 日日夜夜狠狠| 一区二区三区黄片免费观看| 欧美99热| 东北丰满熟女国产一区| 日韩兔费看黄片| 久久性生大片免费观看性| 亚洲va有码在线天堂| 国产精品露脸在线观看| 日本一级二级三级网站| 一区操逼| 成人在线日韩| 国产又大又硬又长又粗| 亚洲 欧美 偷拍 唯美| 亚洲AV无码成人精品久久| 69XX一中文字幕人妻91| 五月天伊人| 蜜乳性色无码专日粉嫩骚逼AV| 亚洲精品99| 日韩性爱电影一区| 精品国产一区二区三区四区在线看 | 日本性交操一区二区不卡系列| 岛国在线一区二区三区| 一区二区三区美女超清| 五月丁香激情啪啪| 夜色AV无码手机在线影院| 婷婷丁香五月激情啪啪| 日本视频在线观看污污污| 久久久新亚洲AV| 成人a大片在线观看| 翔田千里A片一区二区| 国产成人久久久精品免费AV| 伦伦成年午夜免费视频| 26uuu性| 成人性爱免费播放| 亚洲一区日韩精品中文字幕 | 95自拍视频在线观看| 国产一区二区二区按摩精品啪视频| av在线不卡一区二区三区| www.91久久| 国产精品亚洲一区二区三区四区| 精品国产www久久| 囯戸精品高潮呻吟旡码| 在线人成亚洲视频免费观看| 国产操逼网站亚洲一级黄色| 狠狠操天天干| 精品综合久久久久久五月天| 久久精品人人做人人看| 免费A片三p视频| www熟女乱伦com| 国产h小视频在线观看免费| 中文字幕黄色片| 91热爆在线| 亚洲国产午夜真人一级片中文字幕精品黄网站 | 亚洲综合中文字幕有码| 国产精品久久久无码AV网站| 韩国一级婬片A片无码天美| 亚洲天堂五月天国产| 秋霞午夜成人福利片片| 无码国产Av| 日韩性爱毛片操骚逼| 95自拍视频在线观看| 中国国产精品一区视频| 国产黄色在线播放观看| 国产91福利小视频在线观看| 精品丝袜无码一区二区三APP| 都市久久精品激情亚洲| 亚洲一区二区三区欧美日韩| 丁香五月色情| 成人av影院在线观看| 黄色片,com| 欧美强奸乱能| 狠狠干,狠狠操| 国产9 9在线 | 亚洲| 国产女人与拘做受视频免费| 亚洲精品一区二区三区在线播放| 日韩黄色电影网站| 久久性爱精品一区| 色色色999| 色y情视频免费看| 日韩一级特黄av毛片| 丁香五月综合| 无码av永久免费专区网站| 日本欧美国内在线| 国产强奸乱伦xd| 亚洲一区二区精品福利| 丁香五六月啪啪| 唐山老熟妇露脸啪啪叫| 日韩免费a级毛片无码a∨| 国产精品成人久久一区二区三区| 国内精品伊人久久久久影院会| 亚洲码在线中文在线观看| 久久精品国产亚洲AV高级北京| 婷婷中文字幕| 亚洲天堂7777| 亚洲精品国产日韩无码AV永久免 | 日逼国产| 97精品综合久久| 一级片在线观看高清无码| 色99在线| 欧洲熟妇xxXx欧美老妇裸体 | 中国AV美女| 操人91| 亚洲一区二区三区中文字幕| 欧美一区二区三区互相| 国产精品久久久啊| 免费一级视频特黄色大片| 人妻一区视频| 久久亚州精品成人Av无| 麻豆国产97在线| 人人插人人搞人人操| 日韩av不卡在线看| 国产在线激情视频| 国产67194| 欧美啪啪女女| 玖玖色综合| 人、人、摸,人、人、草| 逼操网站| 26uuu国产日韩综合在线观看| 国产JDAV无码视频在线观看| www.五月天| 久久久97| 日韩精品资源专区二区| a片在线播放| 欧美成人A√在线一区二区| 天天干天天狼在线视频| 国产福利第一视频| 五月婷婷AV| 99视频精品| 九月丁香| 99操逼| 51一区二区三区| 黑人无码一区二区| 婷婷色网| 黄片qw| 日韩乱伦AⅤ| 久久美女国产| 亚洲各类熟们中文字幕| 亚洲成a人v欧美综合天堂下载| 99热综合| 亚洲国产91精品一区二区久久| 亚洲一区二区三区播放在线| 欧美日韩国产高清在线一二三区 | 国产女人和拘做爰视频| 自拍大香蕉乱插| 婷婷AV一区二区三区| 亚洲成av人片色午夜乱码| 亚洲va综合va国产va中文| 国产精品不卡高清在线观看| 中文色综合| 國產尤物AV尤物在線觀看| 白嫩国模丰满一二三区| se吧提供91精品国产91久久久久久| 被男人吃奶很爽的毛片| 精品黑人一区二区| 无码高清少妇久久| 中文字幕在线免费观看视频| 操操逼视频| 一区三区啪啪| 欧美成人A√在线一区二区| 亚洲一区二区三区AV无码| 婷婷亚洲综合| 91丨熟女丨丰满熟女| a级免费在线观看| 91丨熟女丨丰满熟女| 国产精品懂色tv影视免费观看| 久久久久久久伊人精品| 国产无码精品久久久久久| 午夜120视频在线观看| 亚洲av青草久久一区二区| 欧美少妇性爱网站| 中国一级特黄大片护士| 99精彩视频| 午夜寂寞欧美| 操操操日本的逼| 国产成人91一区二区三区| 女人双腿搬开让男人桶| 欧美一级特黄淫片在线观看| 男女做爰猛烈动高潮A片免费应用| 亚洲aV性爱| 久久亚洲AV无码专区国产精品| 性无码专区2020| 日韩在线观看中文字幕视频| 69精品久久久久中文字幕| 1级黄色夫妻对换性交免费看| 五月激情视频| 午夜丁香| 99爱在线视频| 亚洲伊人久久综合97| 超碰av在线| 亚洲国产无码精品首页久久久| AV免费在线播放一区| 视频在线观看免费一区二区三区| 男女性感激情网站| 国产不卡免费在线视频| 93人人操人人| 中文字幕狠狠玩| 亚洲乱码国产乱码精网站| 日韩亚洲精品一区二区| 干干干天天| 国产av又色又爽又黄| 中国国产精品一区视频| 欧美人妻精品一区二区| 欧亚性爱视频免费看| 亚洲无码久久久久久久| 丁香五月天激情网站| 综合久久中文字幕综合日韩精品| 综合一区中亚洲国产成人综合精品 | 乱伦熟女专区| 人人看欧美性爱| 久久精品国产亚洲AV片多多| 亚欧国产无码精品在线| 亚洲春色一区二区三区| 影音先锋日本乱伦| 欧美日韩国产高清在线一二三区| 手机看片1025| 午夜a成v人电影| αⅴ天堂| 五月天色色色| 少妇啪啪自拍| 婷婷五月综合激情| 无码区蜜乳| 欧美系列在线一区二区| 亚洲无码99| 欧美18老人禁| 中文字幕 国产区| 亚洲欧美日韩制服另类| 欧美人与性动交a美精品| 美国日韩黄色片| 尤物网站91| 无码国产Av| 国模精品娜娜一二三区| 国产AV色黄看到爽| 五月婷视频| 午夜男人av| 久久9视频| 大黄片做爱的大的| 99这里有精品| 被体育老师抱着c到高潮| 操99| 中文字幕交换人妻| 国产黄色视频久久| 久久性视频| 曰韩操B| 五月丁香黄色网| 亚卅熟女乱色| 色嗨嗨在线| 青娱乐老司机视频| 婷婷超| 日韩成人综合网| 亚洲av淫乱| 久操网视频| 伊人久久综合影院精品久久久| 国产视频一区二区免费| 色色热| 91狠狠综合久久久| 欧美日韩性爱精品| 日日碰狠狠添天天爽超| 久久三| 凹凸久久人人| 芊芊操逼视频无码| 99久国产精品午夜性色福利| 亚洲精品久久久久毛片A片拉屎| av片在线观看免费播放| 九九无码视频| 婷婷色影院| 亚洲自拍天堂| 人人做,人人操,人人摸| 久久久久久久久久va| 麻豆三极片| 欧美精品二区视频在线| 男女啪啪网站免费视频| 欧州一区二区三区四区| 九九久久精品| 人人操人人爽人人操人人| 色激情综合网站| 日韩性爱小视频| 精品国模无码| 欧美日韩国产黄色片| 无码操逼网| 强奸乱伦av电影| 婷婷久热| 99综合免费视频| 国产精品高潮久久久无码| 亚洲精品国产精品成人| 都市久久精品激情亚洲| 日本Xx性爱| 啊视频在线| 人妻9117c| 约操熟妇| 99久久久久| 日韩熟女操逼| 无码高清专| 三级三久久线久久99久目本WW| 狠狠色婷婷| 欧美日韩大黄片| 丝袜熟女一区二区三区| a'v在线资源| 97在线精品观看视频| 女人 A一级| 中文字幕黄色片| 伊人丁香五月婷婷| 亚洲国产无码精品首页久久久| 日本国产亚洲一区在线观看| 国产精品一二三在线看| 日韩色欲久久一二三四区| 日韩精品一区二区三区色欲| 国产 热久久久久国产精品| 亚洲av综合伊人久久| 91操人视频| 精品黑人一区二区| 色色色天美视频| 欧美综合娱乐久久| 在线观看高清AV| 欧美爱三级日韩久久| 青娱乐淫乱1314| 久久婷婷视频| 99视频只有精品| 久热超碰| 久久伊人最新网址视频| 亚洲人成在线放东京热| 五月天激情综合网| 国产色图乱伦| 免费观看成人www精品视频| 婷婷在线播放| 午夜国产成人精品视频| 乱抡国产91| 久久久久久电影| 免费观看国产不卡av| 久操com| 日韩成人性爱AV| 欧美专区日本专区| 成年女人18级毛片毛片免费观看| 日韩性爱播放| 日韩无码人妻| 日韩人妻有码免费视频| 国产精品一级特黄aaa大片在线观看| 男女性感激情网站| 热99这里只有精品| 密乳视频在线| 日韩性爱1级片视频| 日韩欧美aⅴ综合网站发布| 日本五十路熟女一区二区| 美女自卫慰黄网站免费| 丁香婷婷五月| 日本操逼视频导航| 午夜婷婷| 操逼操逼视频操逼| 久久婷婷五月综合| www.久久制服糖| 国产精品久久久久久久毛片1| 日本性爱少妇| 91久久九九精品国产综合| 国产精品干干干| 九久9精品| 日韩在线一区高清在线| 国产99 中文字幕日韩小视频| 日本中文熟女视频| 国产精品色片一区二区| 91丨国产丨白浆秘 洗澡动漫| 日本成人A片免费看| 婷婷五月色| 377p欧洲日本亚洲大胆| 日本色色网| 乱论91| 91视频精品| 国产女生在线| 激情五月天插| 大肥女高潮bbwbbwhd视频| 干日本人少妇午夜寂寞影院| 婷婷97| 国产视频不卡在线观看| 天天操人人操狠狠插| 五月丁香啪| 亚洲欧美一区二区三区一猛片| 97色伦97色伦国产欧美| 9l视频自拍9l九色成人| 欧美黄片欧美黄片xxx| 亚洲欧洲日本精品中文a∨| 亚洲精品国产精品乱码不99| 国产一进一出视频网站| 欧美gv在线观看| 99精品在线| 国产精品青草综合久久| 嫩草影院在线观看精品| 免费黄色片。| 激情抓乳插进去啪啪啪日韩 | 国产人伦a片信息免费片| 中文乱码字字幕在线第5页| 一区二区三区机械有限公司| 狠狠色噜噜狠狠狠狠狠色综合久久| 免费a v| 九九激情网| 婷婷丁香五月激情啪啪| 亚洲AV无码成人精品久久| 强奸乱伦Av网| 欧美日韩香蕉| 日韩一级欧美一级在线观看| 国产中文字幕曰本毛片| 亚洲欧美日韩精品久| 人人插人人摸人人| 国产18精品亚洲精品| 日韩黄色一区二区三区| 亚洲图片偷拍视频区| 日韩性爱播放| 综合久久99| 亚洲欧洲成人在线电影| 一本色道无码DVD中文字幕| 国产在线综合福利网站| 国产精品分类在线观看| 午夜精品久久久久久久久久蜜桃| 久久精品欧美一区二区三区不卡| 亚洲 欧美 制服 另类 自拍| 国产精品一区av在线| 操www| 亚洲**2021在线观看| 午夜一区| 亚洲欧美一区二区网址| 精品毛片av一区二区| 日韩人妻 中文字幕| 艹比视频国产精品| 婷婷色色网| 国产 亚洲 一二三四| 强奸乱伦大香蕉| 色综合网1| 国产偷人伦激情在线观看| 国产福利视频精品视频| 色情乱伦AV| 狠狠穞A片一區二區三區| 国产精品高潮呻吟av久久4虎| 人人看人人爰人人操| 国产成人www免费人成看片| 99精品无码| 萌白酱自拍视频| 1024日韩| 久久综合资源一区二区| 91操人| AAAAAAAAA黄片| 99热这里只有精品99| 亚欧性爱无码| 丁香五月激情网| 亚洲毛片一级带毛片基地| 亚洲无码色| 18禁的网站在线| 欧美色www亚洲国产阿娇要播| 91成人久久| 日韩在线欧美精品一区二区| 欧美黄片视频在线观看免费| 成 人片 黄色大片| 伊人国产成人av网站| 国产精品香蕉热久久新品| 韩三级a视频在线观看| 婷婷综合五月| 1769一区二区| 乱伦一区二区三区‘| 亚洲成a人v欧美综合天堂下载| 久久国内| 无码精品人妻一区二区三区妖精| 国产精品久久久久无码Av网曝门| 狠狠爱综合网| 欧美性爱在线无码| 91操人| 人人操人人操人人操人人操人人操人人人11.CM| 色婷婷激情| 欧美精品久久久久久久久88| 亚洲一级性爱视频免费看| 日欧操屄| 一级AV性爱| 超碰97人人cao| 熟妇乱伦一区二区| 丁香六月婷婷久久综合| 开心五月婷婷激情| **一级毛片国产| 丰满人妻av一区二区三区| 日韩亚洲中文字幕在线| 18禁免费视频| 国产A v无码专区| 国产日韩区| 大香蕉黄色一级片免费看| 被男人吃奶很爽的毛片| 国产精品久久久久久高清无码免费看| 人妻少妇久久中文字幕一区二区 麻豆| 竹菊影视国产一区二区| 不卡免费av在线播放| 综合一区中亚洲国产成人综合精品| 爆操无码| www.色婷婷| 成人26uuu| 中国一级操逼视频| 日韩一级成人毛片免费观看| 免费黄色A片| 九九色图| 国产极品粉嫩馒头一线天av| 超碰国产精品久| 国产网站在线播放| 91粉嫩萝控精品福利网站_精品影音先锋国 | 强奸乱伦Av网| 巨爆乳肉感一区二区三区竹菊影视| 91久久久久久久久18| 丁香五月影院| 九九精品无码专区免费| 色综合av男人天堂| 天天干天天插| 黄色av网站在线播放| 日本熟妇人妻中出视频| 天天操天天插| 亚洲第一精品在线视频| 色综合尤物| 强奸乱伦AV一天堂网| 无码精品一区二区三区潘金莲| 日韩中文字幕视频在线观看| 91丨国产丨白浆秘 洗澡动漫| 亚洲自拍天堂| 人妻久久久| 能在线播放的国产三级| 色色操| 手机在线播放国产福利| 色99视频| 一,爱啪啪,在线免费视频| 日本影视久久免费| 欧美性爱伊人| 大学生口爆吞精| 97色在线| 在线人人人人人人精品超| 亚洲码在线中文在线观看| 日韩激情啪啪| 巨爆乳一区二区爆乳区| 午夜大香蕉| h无码动漫在线观看| www.99色| 精品国产Av无码久久久伦古装| 中文字幕日韩人妻视频一区二区三区| 99免费视频| 图片区小说区| 国产成人亚洲精品无码古代早漏男| 偷拍精品一区二区三区| 伦理片秋霞免费影院| 中文字幕,人妻,日韩| 国产无码成人无码| 久久婷婷色| 欧美麻豆成人同性GⅤ在线| 人人摸.人人色| 岛国黄片网站| 91视频精品| 激情小说五月天| 99人人干| 婷婷色五月激情| 黄网在线播放| 久久九九网| 99热最新| 五月丁香啪| 国产亚洲99久久精品| 免费一级视频特黄色大片| 久久久久久国产手机AV| 国产Aα| 亚洲最大成人a毛毛片| 色就色综合| 2020中文在线一区二区三区| 欧美日韩另类在线播放| 久久久久久亚洲Av无码| 日韩在线欧美精品一区二区| 日韩激情无码影院| 女欧美一区二三区| 亚洲av无码国产精品字幕| 日韩三级在线观看网站| 波多野结衣AV无码一区| 久久久一区二区三区三州| 国产精品久久久久久久电影渣男| 99亚洲精品| 男人天堂黄片| 人人妻人人狠人人| 日韩操人| 久久久久久久免费A片国产成a人亚洲精∨品无码 | 丝袜大香蕉| av亚欧| 欧美1区二区三区公司| 加勒比在线观看一区二区| 免费精品人妻一区二区三| 国岛片视频| 97碰在线视频| 无码精品久久| 人人干人人操人人..com| 五月天婷婷色色| 激情天天视频| 粉嫩av在线一区二区| 91精品91久久久中77777| AAAA欧美日韩| 色嗨嗨在线| 日本狠狠干| 天堂俺去俺来也www久久婷婷| 无码人妻丰满热妇又大又粗| 丁香五月天堂网| 女同女同恋久久级三级| 国产三级电影免费观看| 强奸乱伦 亚洲一区| 日韩一级特黄av毛片| 99热最新| 国产欧美岛国精品一区| 老司机福利青青草| 加勒比久久综合网高清| 色网站导航大全| 國產尤物AV尤物在線觀看| 日韩成年人性爱视频| 久草网站免费在线观看| 一区二区乱码福利| 在线无码操| 国产精品白丝在线播放| 欧美性爱在线无码| 日韩黄片视频试看| 色五月亚洲| 在线国产一区二区av| 久久久精品电影| 99在线精品观看99| 日韩精品黄片免费观看| 日本熟女不卡视频| 婷婷爱五月| 欧美视频边做饭边橾| 天天摸夜夜添无码小视频| 亚洲欧美日韩中文播放| 精品一区二区亚洲国产| 97人妻免费中文字幕| 9久在线视频只有精品| 日韩欧美国产一区二区三区四区| 激情综合色| 欧美aaaaaaa| 国内偷自视频区视频综合| 国产精品 视频| 国产在线精品偷| 亚洲欧美日韩精品久| 精品午夜福利国产一区二区在线观看| 东京热一区二区中文字幕| 亚洲AV成人无码一区二区三区在线观看 | 91一起操| 国产精品秘 福利姬在线观看| 亚洲 国产 精品一区| 日韩精品一区二区日韩| 无码国产Av| 久久亚洲欧美中文字幕国语| 伦激情人妻另类人妻| 亚洲黄片免费在线播放| 欧美高清无码免费视频高清版| 亚洲国产综合视频| 欧美激情激情xxxx欧美专区| 开心五月天激情网| 精品欧美老熟女一二区| 香港澳门日本三级网站| 成人一二| 免费观看性欧美一级| 在线中文字幕| 涩涩这里只有精品视频| 亚洲一曲日韩精品| 亚洲AV秘 精品久久老牛影视| 26uuu性物| 五月丁香拍拍激情综合三级| 狠狠色噜噜狠狠狠狠狠色综合久久| 国产高清免费不卡av| 久久亚洲AV无码专区国产精品 | 国产一区二区在线播放量| 精品高清av中文字幕| 欧美伊人久久综合网| 中日亚韩免费视频| av日韩在线观看电影| 午夜天堂啪啪| 思思久热在线精品66| 欧美一区二区三区互相| 粉嫩粉嫩一区性色AV片| 人人色人人操在线| 九九综合九九综合| 自怕偷自怕亚洲精品| av午夜影院在线播放| 欧美精品自慰系列寂寞少妇| 天天干天天拍| 国产亚洲精品美女久久久| 岛国黄色大片网站| 探花视频免费观看国产专区| 日本操逼视频不卡直接放| 亚洲操逼无码| 欧美v日韩v亚洲v最新在线| 亚洲天堂一区二区久久| 一级A啪啪啪啪| 俺去啦俺来也久久综合| 综合久久六月久久婷婷| 99精品无码| 日韩黄片视频试看| 99热思思| 可以免费观看的日韩av毛片| av网站免费看| 亚洲αv一区二区三区| 久久性爱视频| 欧美精品久久久久久久久88| 91丨国产丨白浆秘 洗澡动漫| 性开放中文AV高清无码免费看| www色色com| 亚洲免费在线探花| 亚洲 欧美 精品专区 极品| 欧美日本国产日韩激情视频| 色综合一本| 久久99精品视频| 欧美大香蕉同搞| 欧美色www亚洲国产阿娇要播| 成人免费在线网站| 7777奇米影视久久| 久久永久无码人妻视频| 伊人女女资源在线观看| 在线观看免费视频国产| 亚洲AV麻豆Aⅴ无码电影一| 韩国一级做A片免费的| 人妻 丝袜美腿 中文字幕| 探花精品 一区二区| 人人看人人摸人人色| 丰满人妻无码一区二区三区| yw尤物av无码点击进入麻豆| 超碰在线人妻| 去干网最新版| 91精品伊人久久久大香线蕉91| 一级黄色视频网| 人人操我人人干| 日欧操屄| 蜜乳AV免费观看| 欧美性爽xyxOOOO| 久久综合五月天| 久热婷婷| 亚洲无码99| 91Chinese在线| 婷婷丁香久久| 久操婷婷| 婷婷五月天成人| 久草婷婷| 成人蜜乳小视频网站| 欧美性爽xyxOOOO| 日韩激情电影中文字幕| 亚洲欧美国产va在线播放频| 囯产精品久久久久久久久久梁医生| 看全色黄大色大片免费视频| 国产91精品在线免费| 最新亚洲黄色免费电影| 亚洲麻豆av一区二区| 日韩性爱啪啪视频| 永久免费av无码网站国产app| 狠狠色伊人亚洲综合网站色| 久久久精品中文字幕爱豆| 午夜精品久久久久久久久久蜜桃| 国产成人自拍视频视频| 萌白酱自拍视频| 欧美日韩操操操| 日本欧美国内在线| 久久伊人最新网址视频| 69av一区二区三区| 性久久| 日本免费亚洲欧美| 12一15性XXXX粉嫩国产| 精品国产一区二区三区在线播出| 免费人成在线观看网站品爱网| 精品亚洲国产成人av网站| 妺妺跟我一起洗澡没忍住| 久久精品人妻一区| 一区二区三区高清天码| 一区三区啪啪| 被操高清无码视频| 夜夜天天噜狠狠爱2021| 免费毛片在线播放| 国产 亚洲 一二三四| 久久久久国产精品喷潮免费观看臀| 欧美黄片视频在线观看免费 | 熟女突然公开看18禁影片| 日本操逼无码| 粉嫩粉嫩一区性色AV片| 五月丁香狠狠爱| www.av在线视频| 婷婷五月天影院| 欧美久久人人网| 五月花婷婷| 日本一区二区成人在线| 日韩一级欧美一级国产一级台湾| 人人操人人操人人操人人操人人操人人人11.CM | 国产亚洲性生活视频播放| 免费的黄片wwwwww| wwwxxx日本爽| 婷婷色综合| 东北丰满熟女国产一区| 91久久青青草原精品| 在线看片国产精品每日更新| 国产高清亚洲日韩一区| 日韩欧美国产高清视频| 在线有码中文字幕| 久久五月天婷婷| 亚洲精品啪视频| 国产又黄又粗的视频| 日本色婷婷| 国产伦乱91| 亚洲成人日韩小说| 亚洲欧美国产va在线播放频| 日本在线不卡v二区| 性色生活片久久毛片婬片免费放女人一级毛片| 九九碰九九爱97超碰| 人、人、摸,人、人、草| 日韩欧美aⅴ综合网站发布| 亚洲97成人在线观看| www.婷婷| 久热免费视频| 色一情一乱一乱一区91Av| av天堂手机版追回 | 国产精品99精品视频网站| 丁香婷婷色五月| 成人在线视频网| 免费中文在线| 欧美黄片欧美黄片xxx| 欧美人与性动交a美精品| 日韩美女啪啪一区| wwwxxx日本爽| 大学生口爆吞精| 少妇高潮流水av免费| 青娱乐老司机视频| 国产毛片毛片4p懂色| 伊人五月天| av黄图片在线观看| 成人五月天丁香激情综合| 翔田千里AV无码秘 三区| 亚洲美女AV无码| 欧美精品二区视频在线| 97色伦97色伦国产欧美| 香蕉黄色一级视频| 高清国产成人无码| 狼狼色丁香久久婷婷综合五月| 性爱视频啪啪啪啪| 在线欧美69V免费观看视频| 国产精品久久久久久无码红治院| 欧美性爱中文字幕无线码| 亚洲成a人片在线观看中文!!!| 精品一区二区成人| JIZZJIZZ国产精品喷水| 大香蕉乱伦视频网| 色激情综合网站| 99re热有精品视频国产| 国产一区二区a毛片| 久久久久成人亚洲国产| 亚洲av无码成人精品国产| 久久精品国产亚洲5555| 精品国产一区二区三区在线播出| 亚洲一曲日韩精品| 美女被艹尤物视频| 日韩三级伊人| 丰满岳乱妇一区二区三区| 国产色精品午夜大片| 色综合五月天| av无线看| 玖玖婷婷五月天| 久久久久久久久久va| 日韩性爱电影一区| 无码精品久久久久久亚洲| 日本 色 导航| 天天日天天色|